超宽浓度放射性参考气DT制备装置设计及性能研究

祝文辉; 刘畅; 岳维宏; 吴展华; 曲延涛

doi:10.12338/j.issn.2096-9015.2021.0664

超宽浓度放射性参考气DT制备装置设计及性能研究

doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2021.0664

中国原子能科学研究院, 北京 102413

详细信息

作者简介:
祝文辉（1988-），中国原子能科学研究院工程师，研究方向：辐射剂量、核探测器研发、电场仿真模拟等，邮箱：zhuwenhui@ciae.ac.cn

计量
- 文章访问数: 442
- HTML全文浏览量: 174
- PDF下载量: 65
- 被引次数: 0
出版历程
- 网络出版日期: 2022-04-14
- 刊出日期: 2022-07-11

Design and Performance Research of Preparation Device for Ultra-Wide Concentration Radioactive Reference Gas DT

China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China

摘要

摘要: 为了满足流气式氚电离室测试和校准需求，须制备不同活度浓度的放射性参考气DT。借助秦山第三核电有限公司CANDU6堆中的含氚重水慢化剂和树脂净化系统，利用液体闪烁计数测量-电解法获得慢化剂活度浓度，质谱法分析电解气氢同位素丰度，并基于PVT指数稀释法，研制了超宽浓度放射性参考气DT制备装置。装置设计有催化-氧化-液体闪烁计数法验证单元，尾气收集-再利用处理单元，同时，样品制备时采用同位素浸润、内壁电镀等措施降低装置壁吸附-记忆效应。装置具有体积小、活度浓度范围宽、低浓度DT壁吸附-记忆效应小、交叉污染小、不确定度小等优点。制备的放射性参考气DT在标准状态下的活度浓度范围为4.0×10⁴～1.0×10¹⁴ Bq/m³，放射性参考气DT可满足国内不同类型不同用途的流气式氚电离室测试、校准等需求。
- 放射性参考气DT /
- 液体闪烁计数-电解 /
- PVT指数稀释 /
- 壁吸附-记忆效应
Abstract: To meet the testing and calibration requirements of the flow-through tritium ionization chamber, radioactive reference gas DT with different activity concentrations should be prepared. With the aid of the tritium-containing heavy water moderator and resin purification system in the CANDU6 reactor of Third Qinshan Nuclear Power Co., Ltd., the moderator activity concentration was obtained by liquid scintillation counting measurement-electrolysis method, and the hydrogen isotope abundance of the electrolytic gas was analyzed by mass spectrometry, and with the implementation of the PVT exponential dilution method, a preparation device for ultra-wide concentration radioactive reference gas DT was developed. The device was designed with a catalytic-oxidation-liquid scintillation counting verification unit and an exhaust gas collection-reuse processing unit, while isotope infiltration and inner wall electroplating and other measures were adopted for sample preparation to reduce the adsorption-memory effect on the device wall. The device has the advantages of small size, wide activity concentration range, low adsorption effect of low concentration DT, low cross-contamination, and low uncertainty. The prepared radioactive reference gas DT has an activity concentration range from 4.0×10⁴~1.0×10¹⁴ Bq/m³at the standard state, which can meet the needs of different types and applications of flow-through tritium ionization chamber testing and calibration in China.
- radioactive gas standard DT /
- liquid scintillation counting-electrolysis /
- PVT exponential dilution /
- wall adsorption-memory effect

HTML全文

图 1 DT气源制备及取样图

Figure 1. Diagram of gas source preparation and sampling of DT

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 2 DT配气单元效果图

Figure 2. Effect diagram of DT distribution unit

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 3 DT验证流程图

Figure 3. DT verification flow chart

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 4 DT均匀性实验数据

Figure 4. Experimental data of DT uniformity

下载: 全尺寸图片幻灯片

表 1 制备过程测量仪器

Table 1. Measuring devices in preparation process

仪器名称	液体闪烁计数器	液体闪烁计数器	HT取样器	高分辨质谱仪	流气式电离室
品牌	Perkin Elmer	Perkin Elmer	CIAE	Nu Instrument	PA
型号	Quantulus 1220-003	Tri-Carb 3180TR	HTQY-01	e-Volution	Cionix-BL2
关键参数	k=1；u_rel≤2%；本底计数率：7.5 min⁻¹；探测效率：61.9%	k=1；u_rel≤2%；本底计数率：5.3 min⁻¹；探测效率：61.0%	收集效率：99.85%	分辨率>5000；检测下限<10ppm；外精度<1%	探测下限：40 Bq/L；静电计检测限：0.01 fA

下载: 导出CSV

表 2 制备过程计量器具

Table 2. Measuring instruments in preparation process

器具	定量罐	稀释罐	温度计	真空计	压力变送器	流量计
品牌	/	/	江苏开开	莱宝	光华	Bronkhorst
型号	二等金属容器/100mL	二等金属容器/20L	HAKK-W1PS1G	CTR 100N	CEC3052	F-201CV
关键参数	最大误差：±2.5×10⁻⁴	最大误差：±2.5×10⁻⁴	准确度：0.5%RD	范围：0～133kPa；精度：0.2% RD	范围：0～6.9MPa；精度：±0.1%RD	流速：0～20 mL/min；精度：0.5%RD±0.1%FS

下载: 导出CSV

表 3 系统误差实验结果

Table 3. Experimental results of systematic error

样品号	制备值	检测值	相对偏差
1	4.01	3.98	−0.75%
2	39.87	39.54	−0.83%
3	400.65	398.43	−0.55%

下载: 导出CSV

参考文献(17)

[1]	Koga Yuki, Matsuura Hideaki, Katayama Kazunari, et al. Effect of nuclear heat caused by the 6Li(n, α)T reaction on tritium containment performance of tritium production module in High-Temperature Gas-Cooled reactor for fusion reactors[J]. Nuclear Engineering and Design, 2022,386: 111584.
[2]	国家技术监督局. 4πγ电离室活度标准装置检定规程: JJG 751-1991[S]. 北京: 中国标准出版社, 1991.
[3]	程瑛, 刘献忠, 漆明森, 等. 氚化水蒸气发生器的设计[C]. 第十一届中国核学会“核科技、核应用、核经济”(三核)论坛论文集. 2014: 521-523.
[4]	钟志京, 余卫国, 胥全敏, 等. 一种空气中氚化水(HTO)监测用新型蒸馏制样装置研制[C]. 中国环境科学学会: 中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷). 2012: 6-10.
[5]	冯梅, 韦应靖, 李德红, 等. 氚活度浓度标准装置的建立[J]. 辐射防护, 2020, 40(4): 271-277.
[6]	林敏, 叶宏生, 夏文, 等. CIAE电离辐射计量技术发展回顾[J]. 原子能科学技术, 2020, 54(S1): 322-341.
[7]	黄伟, 梁积新, 吴宇轩, 等. 我国放射性同位素制备技术的发展[J]. 同位素, 2019, 32(3): 208-217. doi: 10.7538/tws.2019.32.03.0208
[8]	李志行. 标准气的制备[J]. 分析仪器, 1984(3): 10-16.
[9]	吴永乐, 刘浩然, 刘加成, 等. 氚化水放射性活度的绝对测量[J]. 核化学与放射化学, 2016, 38(1): 32-37. doi: 10.7538/hhx.2016.38.01.0032
[10]	国家质量监督检验检疫总局. 标准金属量器: JJG 259-2005[S]. 北京: 中国计量出版社, 2005.
[11]	国家质量监督检验检疫总局, 中国国家标准化管理委员会. 气态排出流(放射性)活度连续监测设备第5部分: 氚监测仪的特殊要求: GB/T 7165.5-2008[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008.
[12]	刘若璇, 朱洺征, 沈昱明. 恒定壁温pVTt标准容器气体质量数值模拟与实验[J]. 计量学报, 2020, 41(2): 179-184. doi: 10.3969/j.issn.1000-1158.2020.02.09
[13]	李福芬, 孙日超, 李扬, 等. 微量氟化氢标准气体的制备研究[J]. 低温与特气, 2018, 36(1): 10-15. doi: 10.3969/j.issn.1007-7804.2018.01.003
[14]	中国航天工业总公司. 氦质谱正压检漏方法: QJ 3089-1999[S]. 北京: 中国航天工业总公司, 1999.
[15]	国家市场监督管理总局, 中国国家标准化管理委员会. 真空技术氦质谱真空检漏方法: GB/T 36176-2018[S]. 北京: 中国标准出版社, 2018.
[16]	王振, 吴雨彤, 吴海. 气体检测仪校准结果不确定度的探讨[J]. 计量科学与技术, 2020(8): 61-64. doi: 10.3969/j.issn.1000-0771.2020.08.13
[17]	国家质量监督检验检疫总局. 测量不确定度评定与表示: JJF1059.1-2012[S]. 北京: 中国计量出版社, 2012.