Design and Performance Research of Preparation Device for Ultra-Wide Concentration Radioactive Reference Gas DT
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摘要: 为了满足流气式氚电离室测试和校准需求,须制备不同活度浓度的放射性参考气DT。借助秦山第三核电有限公司CANDU6堆中的含氚重水慢化剂和树脂净化系统,利用液体闪烁计数测量-电解法获得慢化剂活度浓度,质谱法分析电解气氢同位素丰度,并基于PVT指数稀释法,研制了超宽浓度放射性参考气DT制备装置。装置设计有催化-氧化-液体闪烁计数法验证单元,尾气收集-再利用处理单元,同时,样品制备时采用同位素浸润、内壁电镀等措施降低装置壁吸附-记忆效应。装置具有体积小、活度浓度范围宽、低浓度DT壁吸附-记忆效应小、交叉污染小、不确定度小等优点。制备的放射性参考气DT在标准状态下的活度浓度范围为4.0×104~1.0×1014 Bq/m3,放射性参考气DT可满足国内不同类型不同用途的流气式氚电离室测试、校准等需求。Abstract: To meet the testing and calibration requirements of the flow-through tritium ionization chamber, radioactive reference gas DT with different activity concentrations should be prepared. With the aid of the tritium-containing heavy water moderator and resin purification system in the CANDU6 reactor of Third Qinshan Nuclear Power Co., Ltd., the moderator activity concentration was obtained by liquid scintillation counting measurement-electrolysis method, and the hydrogen isotope abundance of the electrolytic gas was analyzed by mass spectrometry, and with the implementation of the PVT exponential dilution method, a preparation device for ultra-wide concentration radioactive reference gas DT was developed. The device was designed with a catalytic-oxidation-liquid scintillation counting verification unit and an exhaust gas collection-reuse processing unit, while isotope infiltration and inner wall electroplating and other measures were adopted for sample preparation to reduce the adsorption-memory effect on the device wall. The device has the advantages of small size, wide activity concentration range, low adsorption effect of low concentration DT, low cross-contamination, and low uncertainty. The prepared radioactive reference gas DT has an activity concentration range from 4.0×104~1.0×1014 Bq/m3 at the standard state, which can meet the needs of different types and applications of flow-through tritium ionization chamber testing and calibration in China.
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表 1 制备过程测量仪器
Table 1. Measuring devices in preparation process
仪器名称 液体闪烁计数器 液体闪烁计数器 HT取样器 高分辨质谱仪 流气式电离室 品牌 Perkin Elmer Perkin Elmer CIAE Nu Instrument PA 型号 Quantulus 1220-003 Tri-Carb 3180TR HTQY-01 e-Volution Cionix-BL2 关键
参数k=1;u rel≤2%;
本底计数率:7.5 min−1;
探测效率:61.9%k=1;u rel≤2%;
本底计数率:5.3 min−1;
探测效率:61.0%收集效率:99.85% 分辨率>5000;
检测下限<10ppm;
外精度<1%探测下限:40 Bq/L;
静电计检测限:0.01 fA表 2 制备过程计量器具
Table 2. Measuring instruments in preparation process
器具 定量罐 稀释罐 温度计 真空计 压力变送器 流量计 品牌 / / 江苏开开 莱宝 光华 Bronkhorst 型号 二等金属容器/100mL 二等金属容器/20L HAKK-W1PS1G CTR 100N CEC3052 F-201CV 关键
参数最大误差:±2.5×10−4 最大误差:±2.5×10−4 准确度:0.5%RD 范围:0~133kPa;
精度:0.2% RD范围:0~6.9MPa;
精度:±0.1%RD流速:0~20 mL/min;
精度:0.5%RD±0.1%FS表 3 系统误差实验结果
Table 3. Experimental results of systematic error
样品号 制备值 检测值 相对偏差 1 4.01 3.98 −0.75% 2 39.87 39.54 −0.83% 3 400.65 398.43 −0.55% -
[1] Koga Yuki, Matsuura Hideaki, Katayama Kazunari, et al. Effect of nuclear heat caused by the 6Li(n, α)T reaction on tritium containment performance of tritium production module in High-Temperature Gas-Cooled reactor for fusion reactors[J]. Nuclear Engineering and Design, 2022,386: 111584. [2] 国家技术监督局. 4πγ电离室活度标准装置检定规程: JJG 751-1991[S]. 北京: 中国标准出版社, 1991. [3] 程瑛, 刘献忠, 漆明森, 等. 氚化水蒸气发生器的设计[C]. 第十一届中国核学会“核科技、核应用、核经济”(三核)论坛论文集. 2014: 521-523. [4] 钟志京, 余卫国, 胥全敏, 等. 一种空气中氚化水(HTO)监测用新型蒸馏制样装置研制[C]. 中国环境科学学会: 中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷). 2012: 6-10. [5] 冯梅, 韦应靖, 李德红, 等. 氚活度浓度标准装置的建立[J]. 辐射防护, 2020, 40(4): 271-277. [6] 林敏, 叶宏生, 夏文, 等. CIAE电离辐射计量技术发展回顾[J]. 原子能科学技术, 2020, 54(S1): 322-341. [7] 黄伟, 梁积新, 吴宇轩, 等. 我国放射性同位素制备技术的发展[J]. 同位素, 2019, 32(3): 208-217. doi: 10.7538/tws.2019.32.03.0208 [8] 李志行. 标准气的制备[J]. 分析仪器, 1984(3): 10-16. [9] 吴永乐, 刘浩然, 刘加成, 等. 氚化水放射性活度的绝对测量[J]. 核化学与放射化学, 2016, 38(1): 32-37. doi: 10.7538/hhx.2016.38.01.0032 [10] 国家质量监督检验检疫总局. 标准金属量器: JJG 259-2005[S]. 北京: 中国计量出版社, 2005. [11] 国家质量监督检验检疫总局, 中国国家标准化管理委员会. 气态排出流(放射性)活度连续监测设备 第5部分: 氚监测仪的特殊要求: GB/T 7165.5-2008[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008. [12] 刘若璇, 朱洺征, 沈昱明. 恒定壁温pVTt标准容器气体质量数值模拟与实验[J]. 计量学报, 2020, 41(2): 179-184. doi: 10.3969/j.issn.1000-1158.2020.02.09 [13] 李福芬, 孙日超, 李扬, 等. 微量氟化氢标准气体的制备研究[J]. 低温与特气, 2018, 36(1): 10-15. doi: 10.3969/j.issn.1007-7804.2018.01.003 [14] 中国航天工业总公司. 氦质谱正压检漏方法: QJ 3089-1999[S]. 北京: 中国航天工业总公司, 1999. [15] 国家市场监督管理总局, 中国国家标准化管理委员会. 真空技术 氦质谱真空检漏方法: GB/T 36176-2018[S]. 北京: 中国标准出版社, 2018. [16] 王振, 吴雨彤, 吴海. 气体检测仪校准结果不确定度的探讨[J]. 计量科学与技术, 2020(8): 61-64. doi: 10.3969/j.issn.1000-0771.2020.08.13 [17] 国家质量监督检验检疫总局. 测量不确定度评定与表示: JJF1059.1-2012[S]. 北京: 中国计量出版社, 2012.