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Research on the Calibration Methods of High-Resolution Transmission Electron Microscopy
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摘要: 透射电子显微镜作为纳米尺度的重要分析工具，其长度量值的准确性将直接影响样品的测量结果。本研究采用单晶硅晶格标准器，对高分辨透射电子显微镜的长度测量误差与长度测量重复性进行了校准，并对长度测量误差的不确定度进行评定。为说明校准方法的适用性，研究中对三台不同型号的高分辨透射电子显微镜进行了校准实验，结果显示该校准方法具有广泛的代表性，可实现透射电子显微镜的精确评价，测量量值可溯源至硅晶格常数，为纳米技术领域的精准测量提供技术保障。
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关键词:
- 硅晶面间距 /
- 高分辨透射电子显微镜 /
- 纳米计量 /
- 溯源性 /
- 校准
Abstract: As an important analytical tool at the nano-scale, the accuracy of the length measurement value of the transmission electron microscopy (TEM) will directly affect the measurement results of samples. In this study, the length measurement error and length measurement repeatability of the high-resolution TEM were calibrated using single-crystal silicon lattice standards, and the uncertainty of the length measurement error was evaluated. To illustrate the applicability of the calibration method, calibration experiments were conducted on three different models of high-resolution TEMs in the study. The results show that the calibration method is widely representative and can achieve an accurate evaluation of TEMs with measured quantities traceable to the silicon lattice constant, which provides technical assurance for accurate measurements in the field of nanotechnology. -
0. 引言
透射电子显微镜（Transmission Electron Microscopy，TEM，简称透射电镜）是以波长极短的电子束作为照明，利用电磁透镜对电子所穿过的样品进行聚焦成像，具有极高的分辨率 [1]。透射电子显微镜发展至今，已有许多不同类型的TEM用于不同领域的分析研究，如高分辨透射电子显微镜(High-Resolution Transmission Electron Microscopy, HRTEM)、扫描透射电子显微镜(Scanning Transmission Electron Microscopy, STEM)、冷冻透射电子显微镜(Cryogenic Transmission Electron Microscopy, Cryo-TEM)、球差校正透射电子显微镜等[2-4]。
透射电子显微镜已成为纳米材料、生物医药、集成电路等领域的主要分析工具之一。例如在集成电路中，纳米线宽是一种关键特征尺寸，100 nm以下的技术节点有90 nm、65 nm、45 nm、32 nm、22 nm、14 nm、10 nm、7 nm、5 nm、3 nm。研究表明，对于32 nm以下的关键尺寸，线宽量值10%的误差将导致器件的失效，即当前的集成电路需要原子级准确度的测量，透射电镜是实现该精确测量的主要分析仪器[5-8]。由于磁透镜和电子枪的电流随时间的变化等因素使得透射电镜的测量长度值会产生误差，进而直接影响样品的测量结果，因此需研究透射电镜的校准方法。
1. 高分辨透射电子显微镜的校准方法
高分辨透射电子显微镜的校准采用单晶硅晶格标准器，单晶硅晶格标准器是指具有确定晶体取向的单晶硅标准器。2018年第26届国际计量大会建议采用硅{220}晶面间距作为米定义的复现方法[9-11]，由于在透射电镜的高放大倍率下可直接观察到单晶硅晶格标准器的晶面间距，因此经过校准的高分辨透射电子显微镜的长度测量值可溯源至硅晶格常数。
校准项目主要为长度测量误差与长度重复性。校准前，需确保透射电镜处于正常的工作状态，且没有影响校准计量性能的因素后方可进行校准。根据透射电镜的操作规程，将标准器固定于试样杆并置于透射电镜样品室，抽真空直到样品室的真空度达到正常工作状态且稳定，静置稳定时间不少于30 min。校准时在相应的晶带轴下，且所选放大倍率应保证能够看到清晰的硅晶面间距，采集硅晶面间距显微图像，如图1所示，并采用直接或间接法对硅晶面间距进行测量。
1.1 直接法
直接法测量时，采用透射电镜集成软件Digital Micrograph在采集的图像中选取N（N≥5）个晶面间距，在晶面垂直方向灰度值谱图上量取相应的评定长度。同一评定长度重复测量10次，计算10次测量值的算术平均值作为评定长度L，被测标准器的硅晶面间距d=L/N，如图2所示。
此外，直接法测量还可采用基于二维离散傅里叶变换与重心法[12-13]的高分辨透射电镜显微图像中硅晶面间距的自动化测量法[14-15]。该方法首先对硅晶面间距显微图像进行二维离散傅里叶变换。根据电子衍射理论，一个衍射斑对应一种晶格条纹，中心斑是透射斑。因此，利用二维离散傅里叶逆变换对中心斑和一对衍射斑进行处理，可获得仅包含一种晶面间距的图像。由于透射斑与衍射斑所在直线垂直于变换后的晶面间距，因此，沿该方向在仅包含一种晶面间距图像中获取条纹的强度曲线，并采用重心法测量晶面间距，如图3所示。
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图 3 硅晶面间距的自动化测量示例Figure 3. Example of automatic measurement of silicon lattice spacing1.2 间接法
间接法测量时，首先对硅晶面间距的HRTEM图像进行二维离散傅里叶变换，得到相应的衍射图像。在灰度值谱图上，以中心斑点为对称点，量取两个以上斑点之间的距离，从而得到两个衍射斑点间的距离作为评定长度，其倒数为晶面间距。与直接法测量同理，同一评定长度重复测量10次，计算10次测量值的算术平均值作为评定长度L，被测标准器的硅晶面间距d=N/L，如图4所示。
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图 4 硅晶面间距的间接法测量示例Figure 4. Example of indirect measurement of silicon lattice spacing高分辨透射电镜长度测量误差及相对误差可表示为式（1） ~ 式（2）。
Δd=d−ds (1) δ=d−dsds×100% (2) 式中，Δd为高分辨透射电镜长度测量误差；d为标准器平均硅晶面间距的测得值；ds为标准器硅晶面间距的标准值；δ为高分辨透射电镜长度测量相对误差。
按上述长度测量方法重复测量10次，取实验标准差s作为长度测量重复性的校准结果。
s=√1n−1n∑i=1(di−¯d)2 (3) 式中，s为高分辨透射电镜长度测量重复性；di为第i次测量的平均硅晶面间距测得值；
¯d 为测得值的算术平均值；n为测量次数。2. 实验研究
校准时实验室内环境符合透射电镜正常工作条件，且无振动、电磁辐射等影响测量的因素。为使该校准方法具有广泛的代表性，研究中对3台（FEI：TECNAI G2 F20、JEOL：JEM-2100F、ZEISS：LIBRA 200FE）不同型号的仪器进行了校准实验，并对校准结果进行了统计。实验中选用单晶硅晶格标准器（Si111晶面间距0.314 nm，Urel=10−4, k=2），依据上述校准方法对仪器进行了校准。本研究首先采用790 k放大倍率对上述3台透射电镜进行校准，长度测量误差与长度测量重复性的测量结果见表1。其次采用不同的放大倍率（285 k、400 k、450 k、690 k、790 k）对TECNAI G2 F20透射电镜进行校准，校准结果见表2。
表 1 放大倍率为790 k时不同型号仪器的校准结果Table 1. Calibration results of different instruments at the magnification of 790 k仪器型号 长度测量误差（%） 长度测量重复性（nm） TECNAI G2 F20 1.4 0.01 JEM-2100F −1.2 0.01 LIBRA 200FE 1.3 0.01 表 2 不同放大倍率对TECNAI G2 F20透射电镜的校准结果Table 2. Calibration results of TEM (TECNAI G2 F20) with different magnifications放大倍率 长度测量误差（%） 长度测量重复性（nm） 285 k 1.0 0.01 400 k −1.5 0.01 450 k 1.3 0.01 690 k 1.4 0.00 790 k 1.4 0.01 透射电镜长度测量误差的不确定度的评定按国家计量技术规范JJF 1059-1999、国家标准GB/T 20307-2006，以及BIPM IEC IFCC ISO IUPAC IUPAP OIML-1993 Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement（测量不确定度表示指南）进行。
测量模型如式（1）所示，u(d)、u(ds)分别为d和ds的标准不确定度。u(d)表示透射电镜测量引入的不确定度，取测量重复性引入的不确定度u1与图像像素分辨力引入的不确定度u2中的较大者。u1的计算公式如式（4）。
u1=√n∑i=1(xi−¯x)2n(n−1) (4) 图像像素分辨力为每个像素对应的长度尺寸，按均匀分布处理，u2的计算公式如式（5）。
u2=W/WNpNpN×2×√3 (5) 式中，
W 为采集的图像尺寸；Np为该尺寸对应的像素数；N为测量周期。u(ds)为标准器引入的不确定度。根据式（1）可知灵敏度系数均为1，则合成标准不确定度可表示为式（6）。
uc=√u2(d)+u2(ds) (6) 扩展不确定度为U=kuc，k=2。以测量单晶硅晶格标准器为例，透射电镜（TECNAI G2 F20）放大倍率为400 k时，对高分辨透射镜长度测量误差结果不确定度评定。测量重复性引入的标准不确定度分量u1=0.01/
√10 =0.003 nm，图像像素分辨力引入的标准不确定度分量u2=(53.155/2048)/(5×2×√3 )=0.002 nm，取u1与u2中较大者，则u(d)=u1=0.003 nm。标准器引入的不确定度可根据校准证书给出的扩展不确定度来计算。由标准器校准证书给出的扩展不确定度Urel=10−4，k=2，则u(ds)=1.6×10−5 nm。因此，合成标准不确定度uc=0.003 nm，扩展不确定度为U=0.006 nm，k=2。3. 结论
本研究基于硅晶格常数实现了对高分辨透射电子显微镜的校准，并针对同一放大倍率下不同透射电镜型号，以及不同放大倍率同一透射电镜型号进行了校准实验。实验结果显示，在采集到清晰的硅晶面间距显微图像条件下，所提出的校准方法适用于不同型号的高分辨透射电子显微镜的校准，实现透射电镜高放大倍率测量量值溯源至硅晶格常数。
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图 3 硅晶面间距的自动化测量示例
Figure 3. Example of automatic measurement of silicon lattice spacing
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图 4 硅晶面间距的间接法测量示例
Figure 4. Example of indirect measurement of silicon lattice spacing
表 1 放大倍率为790 k时不同型号仪器的校准结果
Table 1 Calibration results of different instruments at the magnification of 790 k
仪器型号 长度测量误差（%） 长度测量重复性（nm） TECNAI G2 F20 1.4 0.01 JEM-2100F −1.2 0.01 LIBRA 200FE 1.3 0.01 
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表 2 不同放大倍率对TECNAI G2 F20透射电镜的校准结果
Table 2 Calibration results of TEM (TECNAI G2 F20) with different magnifications
放大倍率 长度测量误差（%） 长度测量重复性（nm） 285 k 1.0 0.01 400 k −1.5 0.01 450 k 1.3 0.01 690 k 1.4 0.00 790 k 1.4 0.01
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