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电子烟烟液中限量羰基化合物及重金属含量的准确测量

王向楠 张艾蕊 王梅玲 任丹华 周彦 王海 程斌

王向楠,张艾蕊,王梅玲,等. 电子烟烟液中限量羰基化合物及重金属含量的准确测量[J]. 计量科学与技术,2024, 68(6): 3-10, 76 doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2023.0247
引用本文: 王向楠,张艾蕊,王梅玲,等. 电子烟烟液中限量羰基化合物及重金属含量的准确测量[J]. 计量科学与技术,2024, 68(6): 3-10, 76 doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2023.0247
WANG Xiangnan, ZHANG Airui, WANG Meiling, REN Danhua, ZHOU Yan, WANG Hai, CHENG Bin. Accurate Measurement of Limited Carbonyl Compounds and Heavy Metals Content in E-Liquids[J]. Metrology Science and Technology, 2024, 68(6): 3-10, 76. doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2023.0247
Citation: WANG Xiangnan, ZHANG Airui, WANG Meiling, REN Danhua, ZHOU Yan, WANG Hai, CHENG Bin. Accurate Measurement of Limited Carbonyl Compounds and Heavy Metals Content in E-Liquids[J]. Metrology Science and Technology, 2024, 68(6): 3-10, 76. doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2023.0247

电子烟烟液中限量羰基化合物及重金属含量的准确测量

doi: 10.12338/j.issn.2096-9015.2023.0247
基金项目: 中央级公益性科研院所基本科研业务费专项资金(AKYZZ2235)。
详细信息
    作者简介:

    王向楠(1998-),北京化工大学在读研究生,研究方向:醛酮腙衍生物准确测量技术及标准物质研究,邮箱: 2697273490@qq.com

    通讯作者:

    王海(1973-),中国计量科学研究院研究员,研究方向:环境计量、化学计量,邮箱: wanghai@nim.ac.cn

  • 中图分类号: TB99

Accurate Measurement of Limited Carbonyl Compounds and Heavy Metals Content in E-Liquids

  • 摘要: 建立了高效液相色谱(HPLC)准确测定电子烟烟液中甲醛、乙醛、丙烯醛和2,3 -丁二酮含量以及氢化物发生-原子荧光光谱法(HG-AFS)准确测量电子烟烟液中砷和铅含量的分析方法。电子烟烟液样品经2,4-二硝基苯肼衍生后,采用HPLC对其衍生物进行了定量分析,结果表明:HPLC方法测量羰基化合物的方法检出限为0.53~1.2 μg/L、重复性为0.26%~2.2%、加标回收率为90%~103%、扩展测量不确定度为1.6%~4.5%。电子烟烟液样品经微波消解后,采用HG-AFS对砷和铅元素进行了定量分析,结果表明:HG-AFS方法测量砷和铅的方法检出限为0.007~0.025 ng/g、重复性为2.2%~4.5%、加标回收率为95%~101%、扩展测量不确定度为2.2%~3.9%。两种分析方法具有样品前处理简单、灵敏度高、测量重复性好和准确度高的优点,非常适合于准确测定电子烟烟液中限量羰基化合物及重金属的含量,进而支撑国家标准的贯彻实施和电子烟的监管。
  • 图  1  4种目标羰基化合物衍生物的HPLC谱图

    注:1—甲醛-DNPH、2—乙醛-DNPH、3—2,3-丁二酮-DNPH和4—丙烯醛-DNPH

    Figure  1.  High-performance liquid chromatograms of four target carbonyl compound derivatives

    表  1  HPLC梯度洗脱程序

    Table  1.   HPLC gradient elution procedure

    时间/min流动相A体积
    分数/%
    流动相B体积
    分数/%
    流动相C体积
    分数/%
    09505
    19505
    570300
    640600
    1201000
    1300100
    14.000100
    14.19505
    189505
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    表  2  4种羰基化合物衍生物的色谱分离度

    Table  2.   Resolution of four carbonyl compound derivatives

    峰序号化合物保留时间/min峰宽/min相邻两峰保留时间差/min分离度
    1甲醛-DNPH9.80.368
    2乙醛-DNPH12.50.3632.77.39
    32,3-丁二酮-DNPH13.40.2561.03.23
    4丙烯醛-DNPH15.80.3462.37.64
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    表  3  4种羰基化合物的标准曲线、检出限及定量限

    Table  3.   Standard curves, detection limits, and quantification limits of four carbonyl compounds

    化合物线性回归方程相关系数R2线性范围/(mg/L)LOD/(μg/L)LOQ/(μg/L)
    甲醛y=416575.6671x-5648.81010.999910.04~0.80.531.76
    乙醛y=291089.977x-483.39790.999940.04~0.80.551.84
    2,3-丁二酮y=128204.1743x+2061.56250.999940.1~1.51.153.82
    丙烯醛y=256351.9739x+53.45210.999950.01~0.151.023.41
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    表  4  电子烟烟液中羰基化合物的测量结果

    Table  4.   Measurement results of carbonyl compounds in e-liquids

    样品 化合物 测量结果/(mg/kg) 平均值/(mg/kg) RSD/%
    甜烟草 甲醛 6.774,6.822,6.739
    6.816,6.833,6.760
    6.791 0.57
    乙醛 5.275,5.327,5.263
    5.257,5.309,5.279
    5.285 0.52
    2,3-丁二酮 0.171,0.175,0.176
    0.167,0.169,0.168
    0.171 2.16
    丙烯醛 0.533,0.528,0.526
    0.520,0.537,0.539
    0.530 1.19
    冰烟草 甲醛 5.385,5.371,5.367
    5.344,5.369,5.375
    5.367 0.26
    乙醛 7.290,7.300,7.253
    7.255,7.261,7.232
    7.265 0.35
    2,3-丁二酮 未检出
    丙烯醛 0.384,0.397,0.395
    0.386,0.392,0.395
    0.391 1.35
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    表  5  电子烟烟液中羰基化合物的回收率

    Table  5.   Recovery of carbonyl compounds in e-liquids

    化合物加标前浓度/(mg/L)加标浓度/(mg/L)加标后浓度/(mg/L)加标回收率/%
    123
    甲醛0.339511.37231.36921.3596101%
    22.35912.34892.343699%
    55.33905.36425.3354101%
    乙醛0.264511.23931.20941.252896%
    22.12742.13422.153294%
    54.90554.93564.906692%
    2,3-丁二酮0.008511.00390.96700.990997%
    22.09022.10572.1093103%
    44.10374.10704.1011102%
    丙烯醛0.026510.95250.97390.972392%
    21.89481.86761.879290%
    54.48544.49444.483592%
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    表  6  As和Pb的标准曲线、检出限及定量限

    Table  6.   Standard curves, detection limits, and quantification limits of As and Pb

    元素线性回归方程相关系数R2线性范围/(ng/g)LOD/(ng/g)LOQ/(ng/g)
    Asy=927.4149x+303.66690.999940~1.00.0070.021
    Pby=191.1346x+152.91830.999850~0.50.0250.082
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    表  7  电子烟烟液中As和Pb的测量结果

    Table  7.   Measurement results of As and Pb in e-liquids

    样品元素测量结果/(mg/kg)平均值/(ng/g)RSD/%
    甜烟草Pb5.10,4.57,4.59
    4.62,4.68,4.67
    4.714.2
    As9.61,8.64,8.51
    9.27,8.87,8.98
    8.984.1
    冰烟草Pb4.12,3.77,3.63
    3.78,3.79,3.76
    3.814.5
    As25.75,25.59,26.85
    25.16,25.56,25.63
    25.762.2
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    表  8  电子烟烟液中As和Pb的加标回收率

    Table  8.   Recovery of As and Pb in e-liquids

    元素样品加标前浓度/(mg/L)加标浓度/(mg/L)加标后浓度/(mg/L)加标回收率/%
    123
    Pb甜烟草4.7148.518.268.7595%
    冰烟草3.8148.217.467.8996%
    As甜烟草8.981020.3419.3320.0499%
    冰烟草25.762551.5448.8650.32101%
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    表  9  羰基化合物测量结果的不确定度

    Table  9.   Uncertainty of measurement results for carbonyl compounds

    样品 化合物 测量值/(mg/kg) $ {u}_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{l}} $(%) $ {U}_{{\mathrm{rel}}} $(${\text{%}},k $=2)
    甜烟草 甲醛 6.791 0.85 1.7
    乙醛 5.285 0.85 1.7
    2,3-丁二酮 0.171 2.2 4.5
    丙烯醛 0.530 1.3 2.6
    冰烟草 甲醛 5.367 0.90 1.8
    乙醛 7.275 0.80 1.6
    2,3-丁二酮 未检出
    丙烯醛 0.391 0.85 1.7
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    表  10  As和Pb测量结果的扩展不确定度

    Table  10.   Expanded uncertainty of measurement results for As and Pb

    样品 元素 测量值/(ng/g) $ {u}_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{l}} $(%) $ {U}_{\mathrm{r}\mathrm{e}\mathrm{l}} $($ {\text{%}},k $=2)
    甜烟草 As 8.98 1.9 3.9
    Pb 4.71 1.8 3.6
    冰烟草 As 25.76 1.1 2.2
    Pb 3.81 1.8 3.6
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出版历程
  • 收稿日期:  2023-10-29
  • 录用日期:  2023-11-03
  • 修回日期:  2023-12-22
  • 网络出版日期:  2024-04-12

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